福州大学化学学院“分子工程+”研究院冯键强副教授与南京大学黄小强特聘研究员、厦门大学王斌举教授等在“光酶催化”方面共同开展合作研究,近日,相关成果以“Synergistic photobiocatalysis for enantioselective triple radical sorting”为题发表在世界顶级学术期刊Nature上。福州大学冯键强副教授为论文共同第一作者,南京大学黄小强特聘研究员和厦门大学王斌举教授为论文共同通讯作者。

研究团队针对三组分反应及立体化学调控的难题,通过理性设计光敏化蛋白的活性口袋,结合高通量定向进化技术,成功实现了苯甲醛裂解酶的功能重塑,构建出一种能够催化三种不同底物转化的新型三组分自由基酶。理论计算揭示了关键突变位点对活性中心极性及空间位阻效应的调控机制,从而实现了对不同底物结合顺序的精确编排,为复杂天然产物的人工生物合成提供了可行性思路。
该工作通过实验与理论计算相结合的方法,揭示了三组分反应高立体化学选择性的来源,建立了生物酶多组分反应的全新范式,为实现复杂分子骨架的精准组装奠定基础,极大丰富了光生物合成的多样性,也标志着光驱动酶催化技术向高阶合成生物学应用的重大跨越。该研究的理论计算部分主要由福州大学冯键强副教授完成,计算工作得到了固体表面物理化学国家重点实验室和福建省理论与计算化学重点实验室计算平台的支持。(陈慧敏)
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41586-024-08399-5